电子科技大学材料与能源学院的夏川教授在《自然化学》上发表了一篇论文。
该工作由中国电子科技大学、加拿大光源和美国莱斯大学共同完成。材料与能源学院夏川教授为论文第一作者和通讯作者，美国莱斯大学王浩天教授和加拿大光源胡永峰教授为论文通讯作者。合作团队在电催化材料研究和电化学反应器设计领域建立了坚实的基础，取得了丰硕的研究成果。
过渡金属单原子材料具有高的原子利用率、独特的电子结构和清晰可调的配位结构，在各种电催化过程中表现出优异的活性。然而，传统单原子材料中金属的低原子密度(通常小于5 wt .%或1 at。%)极大地限制了其整体催化性能和工业应用前景，因此发展一种高负载量过渡金属单原子材料的通用合成策略非常重要。现有的“自上而下”和“自下而上”工艺在提高合成单原子材料的金属负载量方面有很大的局限性(图1，a-b)。以碳材料支撑的单原子为例，现有的“自上而下”的方法是在碳材料载体表面制作缺陷，然后通过缺陷稳定单原子。然而，由于不能精确控制缺陷尺寸，缺陷位置的数量非常有限，并且当金属负载增加时，在大的缺陷位置容易形成簇。“自下而上”法利用金属和有机前驱体(如金属有机骨架、金属卟啉分子和金属有机小分子)获得负载金属原子的碳材料。当金属负载量过大时，由于金属原子之间没有足够的隔离空间，热解时会产生团簇或颗粒。
鉴于此，团队开发了一种不同于现有“自上而下”和“自下而上”工艺的单原子催化材料制备方法(图1c)，以突破单原子负载量的限制。团队创新性地使用表面积大、热稳定性高的石墨烯量子点作为碳基底，用-NH2基团对其进行修饰，使其对金属离子具有较高的配位活性。引入金属离子后，可以得到以金属离子为节点，以功能化石墨烯量子点为结构单元的交联网络，最终热解得到高负载的金属单原子材料。与传统的“自上而下”和“自下而上”单原子催化剂合成方法相比，本研究报道的方法不仅保证了高含量金属离子初始锚定时机的高分散性，而且有效抑制了后续热解过程中基底烧结和重构引起的金属原子团聚。
XAFS、HADDF-STEM等表征手段证明，该方法制备的负载型金属单原子催化材料能够保证金属原子的单分散，实现远超现有文献报道水平的金属负载。借助该方法，团队成功制备了质量分数高达41.6%(原子分数为3.84%)的Ir单原子催化材料(图2)，比文献报道的Ir单原子最高负载量高出数倍。
此外，该合成策略具有普适性，可用于制备其他贵金属或非贵金属高负载金属单原子催化材料。例如在碳基材料上，Pt原子的最大负载量可以达到32.3 wt。%，镍原子的平均寿命可达65，438+05 wt .%(图三)。
夏川，电子科技大学材料与能源学院教授，国家青年人才。研究方向为基于新能源的电催化、电合成和电化学生物合成，致力于实现碳平衡的能量和物质循环。在“液体燃料和基础化学品的现场合成”特色方向开展了深入系统的研究，在反应器和催化剂设计领域取得了丰硕的成果。* * *发表学术论文50余篇，授权美国专利3项，引用5200余次。近五年来，以第一作者/通讯作者身份在Science、Nat等国内外高水平期刊上发表论文20余篇。精力充沛纳特。纳特·卡塔尔。化学等。，其中9篇论文被ESI高引用，2篇为热点话题。